故事讲述了茫茫大海中的一个黑暗丛林里，年轻的男孩马可正在逃离可怕的巫师和他的猿猴军队。逃跑途中，马可偷到一颗能够在满月时分实现愿望的魔法钻石。但不久之后，名声狼藉的剑齿虎船长听说了这颗神奇的钻石，决定率领海盗团将这颗钻石夺走……
故事的主角是五个无恶不作的坏蛋——风度翩翩的扒手“大坏狼”、见多识广的保险箱窃贼“贪心蛇”、冷静沉稳的伪装大师“美肚鲨”、暴躁易怒的打手“食人鱼”、伶牙俐齿的黑客专家“骇客蛛”闪亮登场，他们是最臭名昭著的“坏蛋联盟”。他们平时威风八面，四处作案，令人闻风丧胆。直到某一天，他们突然想成为模范公民，然而转型路途甚是艰难，且意外层出不穷，令人啼笑皆非。
科学家本（Zach Galifianakis 饰）隶属于美国政府某个秘密部门，它通过高科技手段训练豚鼠说话与思考，并将它们培养成特工人员。然而，本的部门却面临被FBI关闭的局面，为了证明他和豚鼠特工的能力，本向豚鼠特工队的负责鼠达尔文（山姆·洛克威尔 Sam Rockwell 配音）下令，要它们潜入赛博林工业的CEO罗纳德·赛博（Bill Nighy 饰）的办公室，寻找罗纳德向中东国家出卖可用于军事的高科技芯片的证据。达尔文毫不怠慢，带着布拉斯特（崔西·摩根 Tracy Morgan 配音）、华蕾斯（佩内洛普·克鲁兹 Penélope Cruz 配音）、苍蝇莫奇和斯贝克斯（尼古拉斯·凯奇 Nicolas Cage 配音）等成员迅速展开行动。 这群豚鼠特工队员体型虽小，却身怀绝技，它们成功闯入罗纳德的办公室，并下载到重要资料。然而，这场冒险才刚刚开始……
某晚，中央城爆发激战，闪电侠巴里·艾伦（贾斯汀·钱伯斯 Justin Chambers 配音）和超人、蝙蝠侠、戴安娜、绿灯侠等正义联盟的伙伴们与来自25世纪的急速教授及其爪牙镜子大师、陀螺、速冻队长你来我往，最终将这群恶棍绳之于法。分别时刻，急速教授的一番话触动巴里心底最敏感的地方。在此之后，似乎一切都发生变化。他一觉醒来，发现无赖帮们继续为非作歹，自己则意外丧失了变身闪电侠的能力，更令他出乎意料的是本应在童年被盗贼杀害的母亲竟然活着出现在他面前。全世界仿佛也天翻地覆，戴安娜率领的亚马逊人以及亚特兰蒂斯阴谋毁灭世界，布鲁斯死去，他的父亲托马斯·韦恩则以粗暴的蝙蝠侠身份出现。
超级坏蛋格鲁（史蒂夫·卡瑞尔 Steve Carell 配音）在听说埃及金字塔被盗的新闻后不满市面上新贼辈出，决定在纳法利欧博士（拉塞尔·布兰德 Russell Brand 配音）的帮助下建造火箭升空盗取月亮。在向坏蛋银行贷款的过程中，格鲁盗取的收缩射线枪被新贼维克托（杰森·席格尔 Jason Segel 配音）抢走。为了夺回收缩射线枪，格鲁决定领养三位孤儿——玛戈（米兰达·卡斯格拉夫 Miranda Cosgrove 配音）、伊迪丝（达娜·盖伊 Dana Gaier 配音）和阿格蕾丝（埃尔希·费舍 Elsie Fisher 配音），利用她们进入维克托的城堡兜售饼干的机会实施偷盗，计划成功后再偷偷处理掉三个小孩。然而在平凡的日常相处中，格鲁却发现自己越来越离不开这三个小鬼，但这样的感情用事却将严重影响周密的盗月计划……
性格乖僻、沉默寡言的出租车司机小户川，卷入女子高中生失踪事件。
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