《加里和他的恶魔》是一部动画喜剧，讲述的是一位脾气暴躁、年老的恶魔杀手的故事，他已经没有什么可失去的了。
少年林动为寻吞噬祖符下落，深入大荒古碑，不断潜心修炼，终于迎来族比之战… 面对将父亲打成废人、对自己痛下狠手的对手林氏天才林琅天，林动心中屈辱难平，亟待雪耻逆袭！
故事发生在彩玉大学的理科研究室内，冰室菖蒲（雨宫天 配音）和雪村心夜（内田雄马 配音）是在这里工作的两名研究生。某日，让心夜没有想到的是，自己竟然收到了菖蒲的告白。所为万事以科学为上的理科研究生，对于爱情自然也要用符合逻辑的证据去证伪，为了证明菖蒲对自己的爱确有其事有迹可循，心夜带领着整个实验室开始了对爱的实验。每天都像佣人一样被使唤来使唤去的解说员奏言叶（原奈津子 配音）、性格反复无常，过于以自我为中心的棘田惠那（大森日雅 配音）、表面看来是个不良少年，实际上却是个死宅的犬饲虎辅（福岛润 配音），陪着菖蒲和心夜进行爱情实验的是这些可爱的研究员们。
天赋超群的习武者李阎由于身患绝症，只剩下几个月的生命。他在身陷绝境时意外遇到了一个自称“貘”的男人，被送入“阎浮果树”的一颗果实中。李阎必须在时限内完成系统发布的三个任务，并通过拳赛赚钱换取阎浮点数以购买能够治愈绝症的药剂。随着深入了解自己所在的龙渊城寨，李阎被逐渐卷入城寨内的争端，还察觉到有其他阎浮行走在暗中与自己竞争。突破重重困难后，李阎终于成功完成任务，也获得了新生。
