平凡的中学生鹿目圆（悠木碧 配音）有一个美满的家庭，在生活中她是个性格温顺又有爱心的好孩子。转学生晓美焰（斋藤千和 配音）的出现打破了小圆平静的生活，这个性格酷酷又体弱多病的黑长直少女似乎对小圆有着什么难言之隐。命运中的相遇出现了，小圆在路边救下了一只浑身是伤的奇怪动物 ，没想到这只动物居然会说人类的语言。它告诉小圆它的名字叫丘比（加藤英美里 配音），并且提出了一个特殊的要求，它希望小圆能够和它签订契约成为魔法少女。

本作主人公冈部伦太郎（宫野真守 配音）是个患有严重中二病的大学生，自称为“凤凰院凶真”的他和伙伴们组成了“未来发明研究所”，在位于秋叶原的一个简陋实验室内进行各种古怪发明和调查。

为了得到“圣杯”能实现一切愿望的奇迹之术，七名魔术师召唤七名英灵发起一场圣战。他们必须奋战到底，因为最终只有一人可以获得“圣杯”的力量－－“圣杯战争”就此展开。这场圣战并没有因为过去的三次战役而平息；如今，第四次战役即将开火。魔术师们带着必胜的决心，聚集到被称为“冬木”的战场迎接这神圣的战役。然而，他们之中却有一人不明白自己到底为何而战。他就是──言峰绮礼。言峰绮礼不能理解自己为什么被选中，并被赋予令咒。不过，命运将牵引他遇见另一位参战者，那就是──卫宫切嗣。卫宫切嗣比任何人都渴望得到“圣杯”。他为了达成目标，用尽所有残酷的手段。在超人气游戏“命运停驻之夜”中，对于10年前的第四次战役只概略提及。关于士郎的养父、凛的父亲，以及年轻气盛的言峰绮礼赴战的真相，如今将一一揭幕......

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故事讲述自东京大地震的十年后，人们逐渐淡忘这场大灾难所带来的恐怖回忆，而当时亲身经历了这场灾难的五十岚丸太，却因为当时的意外而失去了记忆。现在的丸太与其他同学一样过着普通而又平凡无奇的每一天，但这一切后来都被打破了。有一天，一名“红色男子”突然现身学校，并将在场所有丸太的同班同学杀害了，虽然只有丸太得以幸存，但这也彻底改变了他的命运。本应被拯救了的丸太，却被冠上莫须有的罪名并处以“死刑”，被强制送进了完全民营化的监狱“DEADMAN WONDERLAND（亡灵幻境）”。亡灵幻境是以东京复兴为目的，在日本建立了唯一的完全民营化刑务所，表面上是为了囚犯而建立，并让人观光的乐园，但其实是所利用死囚互相厮杀，藉此吸引大量金钱投资，并把拥有特殊能力的死囚来做实验的不人道之地。在这充满绝望的“乐园”里，丸太和神秘少女・白再次相遇……

故事中的妖怪，大部份出自鸟山石燕的《图百鬼夜行》和竹原春泉的《小人儿书一百故事》的妖怪画集。奴良陆生表面是一个13岁的普通初一学生，但实际却是妖怪“滑头鬼”的孙子，拥有四分之一的妖怪血统，白天是一个普通少年，到了晚上则成了一个妖怪。 儿时的他非常崇拜爷爷，并且非常喜欢爷爷手下的“奴良组”。因为父亲奴良鲤伴很早就已经去世，本应该继承“奴良组”三代目的陆生却因为不愿自己成为同学惧怕和讨厌的妖怪要拒绝继承。直到有一天，一心想成为滑头鬼妖怪元兴寺为了打击报复奴良家袭击了陆生和同学一同乘坐的校车。求人心切的陆生本能地召唤出妖怪的血统，救出了同学。最终他到底会选择成为妖怪吗？

男鹿辰己（小西克幸 配音）就读于石矢魔高校一年级，是一个眼神凶恶个性粗暴的不良少年。这一天，刚刚在河边结束了一场斗殴的男鹿发现河面上居然飘来了一个长相十分可疑的大叔，更让男鹿震惊的是，大叔的体内居然产出了一个小小的婴儿！大叔告诉男鹿自己名叫阿兰德隆（高木涉　配音），婴儿名叫小贝鲁（泽城美雪　配音），他们来自魔界，而此行的目的就是毁灭全人类！莫名其妙之中，男鹿与小贝鲁签订了契约成为了小贝鲁的奶爸，这一颠覆性的改变让男鹿觉得十分头痛。随后，身材和个性都很火爆的恶魔女仆希露迪（伊藤静　配音）来到了男鹿身边。一面要对抗校园中的黑帮团体，一边又要照顾个性别扭的小贝鲁，男鹿惊险又温馨的奶爸生活即将拉开序幕。

源间色枝（狩野茉莉 配音）拥有着一副萝莉般的矮小身材，却意外的在槌球和将棋方面有着出色的天赋。个性活泼的她喜欢开玩笑，为了捉弄人，她也是蛮拼的。冈本（内山夕实 配音）留着蘑菇头，因此被源间嘲笑为“河童”，平日里温文尔雅的她，被惹恼后便会化身为可怖的修罗，除此之外，她的“战斗力”亦十分可观。酒巻真希菜（井上麻里奈 配音）个性温和，虽然常常被取笑，但却并不会真正生气。